利用YAG激光电场时的分子排列控制 YAG激光关闭时碘分子朝向各种方向(上)。YAG激光打开时碘分子的方向沿着电场方向统一,并且碘分子的原子间距伸长(下)(摘自KEK的新闻发布资料,下同) (点击放大) |
光电子衍射装置的概念图 利用与脉冲YAG激光同步的XFEL脉冲使光子电从碘分子释放出来后,分子键被切断,作为碘离子分离出来。使用上部的检测器观测光电子的二维衍射像,使用下部的检测器观测分离离子的二维图像 (点击放大) |
对于朝向随机方向的气相分子,光电子释放方向的信息容易在分子的方向上平均化,无法获得光电子衍射像。因此,此次在实验中向气相的碘分子(I2)照射了YAG激光,利用该激光的电场统一了I2的方向。之后,照射了在时间及空间上完全与YAG激光重叠的XFEL脉冲,检测了从I2内的碘原子(I)释放出来的I 2p轨道的X射线光电子衍射像。
光电子衍射像的实验与理论的比较 (a)光电子衍射像的实验值与理论值的残差通过将原子间距与平衡构造的偏离作为x轴、将离子化能与实际值的差值作为y轴来表现。在区域A,残差最小,在区域B,残差最大。(b)光电子衍射像的角度分布。直线表示实验结果,红线表示区域A的理论结果,蓝线表示区域B的理论结果,两端的箭头表示YAG激光及XFEL的偏光矢量(电场方向)方向 (点击放大) |
为了确立YAG激光电场中的I2的结构(原子间距),研究小组将所测定的光电子衍射像与将I 2p轨道的离子化能和原子间距为参量的光电子衍射理论的计算结果做了比较。然后以二维图来表现实验结果与理论结果之差,结果表明,YAG激光电场中的I2的原子间距在激光电场作用下键合变弱,因此与平衡构造的I2的原子间距相比伸长了10%,也就是0.2~0.3埃(10-10m)。
虽然此次使用的是红外脉冲YAG激光,但通过导入激发光化学反应的泵浦用短脉冲激光,便有望使超高速光化学反应实现可视化。该成果使光化学反应在时间空间上终极可视化的“分子电影(Molecular Movie)朝着实现的方向前进了一大步。今后研究小组的目标是利用飞秒X射线光电子衍射法来查明超高速分子光化学反应的动力学,探索反应控制方法。
此次研究成果已发表在在线科学杂志《科学报告》(Scientific Reports)2016年12月9日刊。(特约撰稿人:工藤 宗介)
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