复旦大学信息科学与工程学院、上海工程技术大学材料工程学院、上海市先进激光制造技术协同创新中心的科研人员报道了近场调控超快激光超波长结构直接加工超硬金属玻璃。相关论文以“Near-Field-Regulated Ultrafast Laser Supra-Wavelength Structuring Directly on Ultrahard metallic Glasses”为题发表在《Advanced Materials》上。

超快激光-物质相互作用实现了“自上而下”的激光表面结构化，尤其适用于难加工材料的“自下而上”自组织特征构建。通过施加正/负反馈机制，亚波长激光诱导结构的缺陷和长程有序性得到改善。然而，与复杂热/流体动力学更相关的超波长激光结构化研究仍鲜有报道。本研究首次开发了近场调控超快激光光刻技术，直接在超硬金属玻璃上制备出自排列超波长微/纳米孔阵列。预结构上的等离子体热点作为正反馈，限定了横向几何特征（位置、尺寸）；同时，在特定飞秒激光辐照下，通过光动力等离子体烧蚀和Marangoni材料去除的负反馈机制，实现微/纳米孔阵列的自组织钻孔。研究了多物理场转换（基于双温模型）、远场/近场耦合以及激光-物质相互作用中偏振依赖性的机理和有限元建模。制备出大面积（厘米级及以上）可调周期（1-5 µm）和几何形貌（343/515/1030 nm激光分别对应500 nm-6 µm孔径）的微/纳米孔阵列，使2.5-6.5 µm中远红外反射率从≈80%降至≈5%。多物理场耦合与近场增强的普适性使该方法具有广泛适用性。

图1、a)近场调控超快激光光刻示意图（激光波长=1030 nm）；

b)飞秒激光扫描策略示意图（光斑直径=25 µm）与实际加工效果：

场景i-低能量累积完全重叠扫描、

场景ii-高能量累积完全重叠扫描、

场景iii-错位扫描（间距Δy=10 µm）；

c)种子结构近场增强电磁场分布模拟（截面取自a图黄线位置）；

d)微/纳米孔阵列构成的复旦校徽图案（可见光与红外图像，右箭头显示标志温度测量值）；

e)激光诱导周期表面结构（LIPSS）构成的校徽图案（可见光与红外图像）；

f)表面微/纳结构金属玻璃的红外热成像测量。

图2、a)单点曝光模式下金属玻璃表面LIPSS形貌演变与模拟（f=10 kHz, φ=0.02 J cm^-2, λ=1030 nm）激光脉冲数：(i)5, (ii)50, (iii)100, (iv)200；

b)不同激光累积通量下LIPSS表面温度分布曲线；

c)完全重叠扫描模式下微/纳结构随激光功率演变（f=10 kHz, v=60 mm/s, n=50, λ=1030 nm）激光功率：(i)3, (ii)6, (iii)8, (iv)16, (v)22, (vi)28, (vii)34, (viii)46 mW；

d)微/纳米孔形成过程中的温度场与流场模拟。

图3、a)典型偏振角0°/45°/90°下的LIPSS、SWPSS与自排列微/纳米孔形貌；

b)激光偏振角（0°-360°）对自排列微/纳米孔的影响；

c)不同偏振角下微/纳米孔尺寸与间距统计（n=15）；

d)极坐标加工对自排列微/纳米孔的影响；

e)不同角速度下微/纳米孔尺寸与间距统计（n=15）。

图4、a)完全重叠扫描（1030 nm）：单排自排列微/纳米孔

b)完全重叠扫描（1030 nm）：大面积自排列微/纳米孔阵列

c)基于SWPSS种子结构的近场电磁波沉积模型（1030 nm）：俯视图

d)错位扫描（1030 nm）：单排自排列微/纳米孔

e)错位扫描（1030 nm）：大面积自排列微/纳米孔阵列

f)基于SWPSS的近场电磁沉积模型（1030 nm）：截面图

g)不同激光累积通量下微/纳米孔间距统计（1030 nm, n=15）

h)不同激光累积通量下微/纳米孔尺寸统计（n=15）

i)343 nm（光斑8 µm, Δy=5 µm）/515 nm（光斑16 µm, Δy=9 µm）/1030 nm（光斑25 µm, Δy=10 µm）激光波长下的微/纳米孔形貌

j)不同波长下微/纳米孔尺寸/间距及其与SWPSS的比值统计（均值±标准差，n=15）

图5、a)强红外辐照下不同微/纳结构表面热成像

b)不同微/纳结构表面的红外波段反射率

c)入射角对不同微/纳结构表面热成像的影响

d)弱红外辐照下不同微/纳结构表面热成像

e)不同微/纳结构表面红外测温对比（均值±标准差，n=15）

f)入射角对强红外辐照下反射强度的影响（均值±标准差，n=15）

g)冷却过程中不同微/纳结构表面热成像

h)不同微/纳结构的冷却曲线

i)原始样品与不同表面样品的温差

本研究首次利用近场调控超快激光打印技术，在金属玻璃上制备出自排列亚波长微/纳米孔红外调控表面。通过精确调控激光参数，成功在锆基金属玻璃上制备了LIPSS和SWPSS结构，并以SWPSS作为种子结构诱导生长出自排列微/纳米孔。基于局域表面等离子体共振（LSPR）远场/近场耦合机制，将种子结构上的LSPR热点作为正反馈，特定飞秒激光波长与辐照能量下的光动力等离子体烧蚀和光热Marangoni材料去除作为负反馈，实现了自排列微/纳米孔的可控制备。通过建立金属玻璃电子-离子传热双温模型和基于LSPR机制的电磁场沉积模型，揭示了高规整微/纳米孔阵列的形成机理。采用多波长（1030/515/343 nm）飞秒激光制备了周期可调（1-5 µm）、尺寸可控（直径3-6 µm/1-2 µm/500-800 nm）的微/纳米孔阵列。基于LIPSS虹彩效应创造了多样化结构色图案，利用微/纳米孔表面低红外反射特性（2.5-6 µm波段≈5%反射率）制备了大面积（厘米级及以上）可定制红外抗反射表面。这种基于近场调控超快激光光刻的超波长功能表面在光学调控（特别是红外波段）领域具有应用潜力，其多物理场耦合与近场增强的普适性可推广至其他难加工材料的超波长微/纳结构功能表面制备。