使用简易的气相外延方法在双温区管式炉中在超薄云母基底上制备了CsPbBr3（CPB）微片。特别地，通过在气相外延生长过程中人工控制冷却速率，实现了CPB微片内破裂沟槽结构的形成。详细的合成方案在实验部分提供。最初，系统地研究了这些微片内沟槽的形成机制，如图所示。正如先前的研究表明，形态缺陷（例如，生长诱导的裂缝）源于多种材料系统因素，如基底与材料之间的残余应力、热膨胀系数（CTE）的差异、晶格失配、热导率（TC）的变化、界面相互作用以及其他方面。在实验中，这种沟槽结构仅存在于超薄云母基底（厚度：0.025毫米）上。据推测，在云母基底的胶带处理过程中，粘附力诱导了拉伸应力，导致微凸变形。这种效应在较薄的云母基底中尤为明显，它们表现出更大的残余拉伸应变。在这里，由于钙钛矿微片与基底在CTE上的不匹配，冷却过程中的应变形成也必须考虑。钙钛矿的CTE比云母基底大几个数量级。在高温合成过程中，钙钛矿和云母之间发生了热激活的晶格锚定。在冷却过程中，生长的钙钛矿晶格向其平衡几何形状收缩，而云母的超低CTE限制了这种松弛，产生了诱导的界面应变，如图所示。这种由热不匹配驱动的应变工程方法为半导体材料的后生长特性控制提供了一种通用策略，能够定制光电子特性。此外，钙钛矿微片与云母基底存在显著的晶格失配，诱导CPB晶格中的平面拉伸应变，以促进与云母晶格的对齐。

更有趣的是，通过在动力学定制的气相外延生长的冷却过程中改变从温度区II取出样品的温度，可以实现具有不同沟槽数量的CPB微片。相应的光学图像和荧光映射结果如图所示。显示了具有不同沟槽数量的微片的典型扫描电子显微镜（SEM）图像。这种现象可以归因于两个关键因素：1）CPB和云母之间的热不匹配在快速热循环过程中产生了显著的内部应力，2）云母的低TC在温度瞬态过程中阻止了有效的热耗散，加剧了应力局部化。这些协同效应导致钙钛矿样品表面与内部之间的温度梯度增加，从而增加了开裂的可能性。因此，在样品制备的冷却阶段，从区II到环境条件的更高转移温度会导致更大的热应力变化，最终产生更多的沟槽。值得注意的是，在具有相似尺寸和相同沟槽数量的CPB微片中，随着温度升高，沟槽宽度增加。这种热膨胀差异加剧了热应力集中，导致微片上的沟槽开裂呈现出类似的增宽趋势。这一观察结果直接与之前的讨论相关，其中热应力波动的幅度被证明是决定钙钛矿微结构中最终沟槽形态的关键因素。

以具有两个沟槽的CPB微片为例，对其形态和光学性质进行了表征。样品的典型SEM图像及其对应的能量色散X射线光谱（EDS）映射分别如图所示。正如这些图像所示，典型的微片在长度和宽度上均约为20微米，结构内均匀对称地排列着两个光滑的沟槽。这种形态破裂可能会改变钙钛矿微腔的光学模式，从而影响激光发射的模式选择和稳定性。通过FIB铣削的横截面进行了沟槽尺寸分析，SEM表征揭示了界面形态。从图像中可以看出，沟槽深度对应于微片的厚度，而沟槽宽度被确定为约80纳米。显示了使用Sensofar 3D轮廓仪测量的具有两个沟槽的微片的厚度，显示出约90纳米的厚度。具有不同沟槽数量的微片的厚度如图所示。可以观察到，这些嵌入微片中的沟槽具有相对较小的厚度，范围从80到130纳米。先前的文献表明，制造在云母基底上的较薄钙钛矿微片更容易出现应变和晶格畸变，这可能有助于形成沟槽缺陷结构。这一观察结果解释了为什么在同一批次的样品中，较薄的微片主要形成沟槽。使用X射线衍射（XRD）确定了嵌入沟槽的微片的晶体结构。图1g中的XRD图案在约14.9°、21.2°和30.6°处显示出特征性的峰分裂，证实了正交晶相（ICSD#97851）。值得注意的是，（004）和（220）峰之间的明显分离提供了确凿的证据，表明单晶CPB微片在室温下结晶为正交晶结构。同时，通过ω-摇摆曲线测量量化了微片的结晶度，得出的半高全宽（FWHM）约为0.1°，如图1g的下插图所示，表明样品具有高结晶度。CPB微片的正交晶结构如图所示，其中观察到[PbBr6]4−八面体的倾斜和扭曲排列。系统地进行了光致发光（PL）、时间分辨PL（TRPL）和温度依赖性PL测量，以表征嵌入沟槽的CPB微片的光学性质。这些测量为它们的室温激光行为提供了关键证据。

系统地分析了具有不同数量的明确定义的沟槽对钙钛矿微片的激光特性的影响。众所周知，在大型微片中实现单模运行通常具有挑战性，因为较长的腔体长度有利于多模激发。如图所示，尺寸为20×20微米的无沟槽钙钛矿微片显示出多模WGM激光特征，证实了几何主导的光子限制。在WGM光学中，当激发水平超过激光阈值时，自发发射被WGM腔选择和限制。因此，大量光子仅从正方形腔体的边缘发射，导致微片的尖锐边缘，特别是角落处的发射显著增强。这种发射模式与从有限差分时域（FDTD）模拟获得的WGM腔的横向模式电场分布非常吻合。计算结果表明，在共振模式下，光场有效地以WGM振荡的形式限制在微腔内，主要在四个角落发生增强的电场泄漏。

令人惊讶的是，战略性地嵌入钙钛矿微片中的沟槽结构，能够根本性地操纵它们相关的激光特性。如图所示，随着沟槽数量的增加，发射光谱从多模复杂性演变到干净的单模运行，通过工程化的形态修改实现了精确的模式控制。在这种配置中，强烈的发射源自微片的两端和内部沟槽，这与原始微片形成了鲜明对比。值得注意的是，战略性地在微片中引入破裂的沟槽诱导了从WGM到F-P共振的基本激光模式转变，实现了高度定向的输出光束。这种转变解决了传统WGM腔体的一个关键限制——它们固有的发射不对称性和多方向的远场模式。更有趣的是，观察到即使在尺寸显著更大且形状极不规则的微片中引入沟槽结构时，也能实现单模激光。假设引入工程化的沟槽将F-P微腔转变为耦合腔系统，有效地抑制了大型微片中的高阶光学模式。这种创新的基于沟槽的方法实现了与尺寸无关的单模激光，为可扩展的集成光子学提供了关键的进步。

先前已有报道，材料中的形态缺陷会影响微腔的激光特性。可以使用Q=λ/Δλ来估算具有不同沟槽数量的CPB微片激光器的Q因子，其中λ是峰值波长，Δλ是FWHM。值得注意的是，尽管在具有两个沟槽的CPB微片中实现了单模激光，随着沟槽数量的增加，激光性能逐渐降低，导致线宽变宽和Q因子降低。这种现象源于钙钛矿微片中表面粗糙度参数（Sa）的增加，这是由引入沟槽结构直接引起的。如图所示，随着沟槽的增加，样品的Sa逐渐增加。Sa的增加促进了两个有害的影响：1）在沟槽界面处增强的光散射，2）增加的非辐射复合。这些综合损失有效地将能量从相干激光过程中转移出去，显著降低了光学增益效率。此外，通过增加沟槽密度，暴露的表面积扩大，不可避免地导致表面介导的损耗放大。在微激光操作中，一个关键的挑战是作为放大自发发射的基本过程被破坏。Q和激光阈值特性逐渐被每个额外的散射事件引入的寄生光子损耗所降解。因此，在设计和制造具有表面缺陷结构的钙钛矿微激光器时，必须仔细考虑沟槽数量，以确保最佳的激光性能。此外，还系统地研究了沟槽位置分布和宽度对钙钛矿微片激光性能的影响。研究表明，通过耦合腔实现高性能单模激光输出还需要适当的腔体长度比和足够窄的空气间隙，从而增强腔体间的耦合效率，并实现单模输出的共振增强。

对表现出最佳性能的具有两个嵌入沟槽的CPB微片的激光特性进行了详细分析。首先，展示了泵浦强度依赖的PL光谱。在非常低的泵浦强度7.6微焦耳/平方厘米时，观察到相对较宽的PL光谱。随着泵浦强度的增加，观察到一个额外的窄峰在539纳米处，随着激发水平的进一步提高，该峰逐渐主导PL光谱——这是激光行为的标志性特征。已知耦合腔能够在增加的泵浦功率水平下保持单模激光输出，显示出其卓越的稳定性。微激光器的Q因子为2660，这已经远远优于目前报道的钙钛矿单模F-P微激光器。边模抑制比（SMSR）也是用于评估单模激光器Q因子的指标，可以使用公式SMSR=10log（M1/M2）计算，其中M1和M2是主导模式和边模的强度。在泵浦强度为27.5微焦耳/平方厘米时，耦合腔的SMSR为15.1分贝，与目前文献中报道的结果相当。具有两个沟槽的CPB微片的PL图像如插图所示，其中可以清楚地看到在沟槽和微片的两端有强烈的发射。这一观察结果表明，自发发射被破裂的微腔选择性地增强和限制，导致主要源自沟槽结构和腔体边缘的高度定向的光子发射。

在图中清晰地揭示了具有两个沟槽的微片上发光强度的空间分布，这是通过系统的仪器测试获得的激光映射。不同泵浦能量强度下的激光光谱的二维伪彩色图如图所示。当泵浦强度超过11.5微焦耳/平方厘米时，从宽带自发发射到受激发射的特征转变清晰可见，其特征是FWHM急剧变窄和强度突然激增。这一结果清楚地揭示了样品的光学增益特性，其中发生了光学放大。此外，图中展示了具有不同沟槽数量的样品的激发强度依赖的PL光谱响应和激光阈值，这表明了从自发发射到激光的转变。还发现，在相同的激发功率下，钙钛矿微片内的沟槽越多，其自发发射的强度越低。这一现象可以解释如下：1）随着沟槽数量的增加，样品的Sa逐渐增加，增强了沟槽界面处的光散射并加剧了非辐射复合；2）沟槽结构引入了更多的表面缺陷，增强了表面捕获激子的非辐射复合，并抑制了自由激子的辐射复合；3）在扩散到表面的过程中，更多的自由激子被沟槽处的缺陷捕获，转化为表面捕获激子，减少了自由激子的数量。随着沟槽数量的增加，图中清楚地显示出激光阈值的逐步增加，显示出沟槽数量与激发需求之间的直接相关性。这一观察到的趋势可以归因于与具有两个沟槽的情况相比，随着沟槽数量的增加，微腔模式的出耦合效率更强，导致更大的辐射损耗和更高的激光阈值。因此，最佳的沟槽数量（钙钛矿微片中嵌入两个沟槽）增强了光学反馈，而过多的沟槽引入了多个非辐射散射中心，促进了寄生光子泄漏，从而降低了激光性能，特别是对于单模纯度。

进一步研究了沟槽结构对CPB微片激光性能的影响。如图所示，两个沟槽的微片显示出近乎对称的沟槽位置和高度均匀的宽度分布。使用原子力显微镜（AFM）表征确定的沟槽深度和微片厚度。这些破裂的微腔可能影响激光模式的形成和选择。图揭示了在微片的沟槽位置处由于耦合腔相互作用而产生的显著电场变化。值得注意的是，耦合腔对两个腔体之间的间隙非常敏感，其中间隙间距影响的散射和衍射效应在确定耦合强度方面起着重要作用。发现宽度大约在80到90纳米之间的形成的沟槽能够实现有效的腔体间耦合。因此，观察到的单模激光归因于由多个解理腔产生的耦合效应。FDTD模拟结果表明，微腔在沟槽区域显示出相对较大的自由光谱范围（FSR）。由于这一特性，在这些具有工程化沟槽缺陷的微片中观察到了单模激光发射。微片端面和沟槽处的放大电场分布分别如图所示。此外，与完整结构相比，具有沟槽的微片的激光模式数量显著减少，尽管没有实现单模运行。这是因为耦合腔中的空气间隙宽度在确定激光行为方面起着关键作用。具有一个嵌入沟槽（宽度约为165纳米）的钙钛矿微片的电场分布如图所示。这个较大的空气间隙增强了向外的光散射，同时减少了终端微腔之间的光学传输，最终降低了它们的耦合效率。根据上述讨论，要在钙钛矿微片中实现高性能单模激光，需要三个基本条件：i）最佳的沟槽数量；ii）足够窄的空气间隙以确保耦合效率；iii）适当的沟槽位置分布。

对钙钛矿微/纳米结构中的光学各向异性进行研究对于开发偏振工程光子器件至关重要。制备的正交晶相CPB微片，结合其破裂的形态，可以诱导偏振依赖的光学性质。通过偏振依赖的拉曼散射光谱学确认了嵌入沟槽的CPB微片的光学各向异性。在72平方厘米处观察到一个明显的拉曼散射峰，这对应于Br-Pb-Br弯曲模式。通过所示的等高线图，揭示了在72平方厘米附近的Br-Pb-Br弯曲模式的显著各向异性和周期性。提取拉曼散射强度，并在图S22中显示相关的极坐标图，显示出高度对称的偏振依赖性。

为了研究无外腔微片中的发射各向异性，使用355纳米飞秒激光激发样品。在不同偏振角度（θ）处记录的激光光谱如图所示，其中在θ=0°时的激发强度大约是在θ=90°时的五倍。这种明显的角度依赖性明确地证实了在嵌入沟槽的CPB微片中存在强烈的发射各向异性。在PL图像中，与θ=90°相比，在θ=0°时观察到更亮的发光。图展示了激光强度作为偏振角度的函数的详细偏振依赖性，直观地显示出在0°和180°时分别达到最大激光强度。偏振度被定义为DOP=（Imax-Imin）/（Imax+Imin），计算结果为0.65，表明高度偏振的激光发射。图揭示了在不同偏振激发下激光强度的调制，检测到在540纳米附近的激光强度调制。显然，通过改变偏振，观察到了具有周期性强度调制的可重复激光发射，这表明了CPB微片微激光器的稳定性潜力。结果表明，在这些天然嵌入沟槽的CPB微片中，可以实现激光强度调制和偏振控制，有助于探索和应用钙钛矿微结构用于新的光学功能。

为了展示它们与光电子芯片集成的潜力，将嵌入沟槽的CPB微片激光器成功地集成在各种导电基底上，包括硅、氧化铟锡（ITO）和银。值得注意的是，单晶钙钛矿微片是在透明绝缘的云母基底上外延生长的，通过简单的基底翻转直接集成到目标基底上，无需后处理。额外的实验细节如图S23（支持信息）所示。在所有四种基底上，使用相同的微片成功实现了室温单模激光发射，相关的激光光谱如图所示。通过时间分辨PL定量映射了基底依赖的载流子动力学。寿命从云母（τ1=4.96纳秒，τ2=19.68纳秒）逐渐降低到硅（τ1=4.63纳秒，τ2=14.52纳秒）、ITO（τ1=4.01纳秒，τ2=10.92纳秒）和金（τ1=2.05纳秒，τ2=5.88纳秒）。这源于导电基底上增强的非辐射猝灭通道。首先，界面复合的加速通过促进表面非辐射路径缩短了τ1。同时，扩散介导的基底界面处的载流子猝灭加速了体载流子的耗尽，从而减少了τ2。然而，四个CPB微激光器件中的激光峰的位置和相对强度几乎没有变化，表明基底对激光行为的影响可以忽略不计。这些具有明确定义的沟槽的钙钛矿微片在不同基底上显示出稳定且受控的激光行为，这表明它们在相关芯片集成方面具有相当的潜力。

能够在高温下持续运行的单模激光器在激光物理和实际应用中都非常有吸引力。为了评估具有沟槽工程的CPB微激光器中单模激光的热稳定性，使用355纳米飞秒激光（35微焦耳/平方厘米）进行了温度依赖性测量（295-395开尔文）。随着温度的升高，观察到激光强度逐渐降低，这归因于热增强的非辐射复合。值得注意的是，激光模式位置在不同温度下几乎保持不变，表明在测量范围内能量带隙对温度不敏感。发射强度和FWHM的温度依赖性变化如图所示。CPB微激光的FWHM随温度单调变宽，在395开尔文时达到1.14纳米。更令人兴奋的是，这些嵌入沟槽的CPB微片表现出卓越的热稳定性，在350开尔文下暴露1小时后，激光强度仅降低了4.0%。为了进一步验证微激光器件的稳定性，对样品进行了严格的热循环测试，并在两个连续的加热和冷却循环过程中监测了集成的激光输出强度。图6g表明，在循环（I）的冷却过程中，激光强度稳步增加，并最终在295开尔文时达到最大值，这是由于增强的辐射复合率和减少的Auger复合损耗的结果。值得注意的是，冷却过程中获得的激光强度与加热过程中的激光强度几乎相同，表明样品是一种具有良好热容差的稳健增益介质。有趣的是，激光强度演变在连续的热循环中保持一致的趋势，表明了CPB微激光的稳定性和可重复性。上述观察结果清楚地表明，制备的具有天然沟槽的CPB微片可以作为高温激光材料，这扩展了现有的应用并解锁了新的潜力。

总之，提出了一种新方法，通过动力学定制在大型单晶CPB微片上制造具有可控数量和宽度的天然沟槽。这些原位形成的沟槽可以归因于微片和超薄云母基底之间的残余应力、热膨胀系数的差异、晶格失配以及热导率的变化。这些具有明确定义的尺寸和数量的内置沟槽结构可以有效地调制激光模式，最终实现具有高Q因子（≈2660）的单模F-P激光。无外腔的CPB微激光在宽温度范围（295-395开尔文）内展现出卓越的循环热稳定性，表明在高温条件下具有卓越的稳健性和可靠性。至关重要的是，动力学定制的沟槽不仅能够实现从WGM到F-P的光子共振模式转变，还能实现微激光的偏振控制和方向发射，这些是实际应用中非常期望的特性。通过理论计算，阐明了由破裂沟槽诱导的多个解理腔的耦合是观察到的单模激光行为的根本原因。研究工作建立了一种开创性的方法，实现了钙钛矿微激光中的单模运行和偏振控制的协同实现——这一关键能力克服了集成光子系统中长期存在的挑战。这种双功能策略实现了前所未有的激光发射控制，并为超紧凑、多功能光电子器件铺平了道路。