研究具有高时空分辨率的原子尺度过程是理解和开发材料的关键。虽然已经开发出脉冲光源来提供阿秒时间分辨率，但光波的衍射极限阻止了十纳米范围以下的空间分辨率的提高。相比之下，电子探针由于其皮米德布罗意波长而允许亚原子空间分辨率，并且可以实现高时间分辨率。电子脉冲的时域整形基于电磁辐射和自由电子之间的能量转移，这体现在各种现象中，例如韧致辐射、史密斯-珀塞尔辐射、切伦科夫辐射或康普顿散射。此外，电子-光子耦合是开发自由电子激光器或高谐波产生等新型光源以及高谐波光谱或激光诱导电子衍射等超快结构探测的关键。虽然少数和亚飞秒电子脉冲和脉冲串可以通过光场操纵产生，但这些电子脉冲可实现的时间分辨率受到速度色散和库仑排斥的影响。

LAES (Laser-assisted electron scattering) 是一种光-物质相互作用过程，通过结合电子脉冲的时域成形和结构探测，为时间分辨电子探针提供了独特的优势。在 LAES 中，在存在强激光场的情况下从中性原子或分子散射的自由电子可以通过光子能量的倍数 (±nω) 增加（逆轫致辐射）或减少（受激轫致辐射）其动能。散射物体的结构信息编码在加速/减速电子的角度分布中。重要的是，能量调制仅发生在短激光脉冲与样品中更长的电子脉冲重叠的时间窗口内。因此，LAES 可以被视为一种光学门控技术，它允许在精确定义的时间记录散射快照。LAES 在电子动力学时间尺度 (<10 fs) 下以亚粒子空间分辨率 (~1 pm) 分析结构动力学的能力最近在气相中得到证明。其他强场现象如高次谐波产生已从气相扩展到固态系统，提供对阿秒电子动力学和能带结构中的非平衡情况的深入了解。此外，从固体表面证明了激光辅助光电效应，允许以阿秒分辨率绘制电子发射过程。相比之下，LAES 电子探测远离其起源的中性点结构，到目前为止，它已经避开了凝聚相中的观察，因此它在高粒子密度下推进时间分辨结构探测的潜力仍未得到探索。

来自格拉茨技术大学的Koch和他的团队与维也纳工业大学光子学研究所和东京都立大学化学研究所的研究人员合作，现在首次证明在凝聚态物质中也可以观察到激光辅助电子散射，特别是在超流氦。

超流氦导致成功

为了在核壳系统的液氦壳内通过 LAES 测量电子的能量增益，研究人员使用飞秒激光脉冲进行强场光电离，并比较在相同激光脉冲条件下记录的两个光电子光谱：首先，ATI裸露的气相原子/分子的光谱，其次是用嵌入 HeN 中的相同原子/分子获得的 LAES 光谱。

研究人员在几纳米直径 (3-30 nm) 的超流体氦液滴中进行了实验，他们在其中加载了用作电子源的单个原子（铟或氙）或分子（丙酮）——这是一个专业领域在研究所。自由电子可以在液滴内几乎没有摩擦的情况下移动，并且在光场中吸收的能量比它们在与氦原子碰撞中损失的能量多。由此产生的加速度允许观察更快的电子。

这些实验可以与维也纳工业大学的强场过程专家 Markus Kitzler-Zeiler 合作进行解释，并且 LAES 过程通过东京都立大学的 Reika Kanya 的模拟得到证实。该研究成果发表在 Nature Communications上。

将来，LAES 过程将在各种材料的薄膜中进行研究，也在氦液滴内部产生，以确定重要参数，例如最佳薄膜厚度或用于电子显微镜的激光脉冲的有利强度。

本文来源：Leonhard Treiber et al, Observation of laser-assisted electron scattering in superfluid helium, Nature Communications (2021).