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飞秒激光发展历程轶闻录 ——圈内那些年的那些事

来源:张志刚 光电汇OESHOW

关键词:飞秒激光 光纤激光器

2018-06-07

 参加过CLEO这样的国际“顶级”光学会议的人都知道,和飞秒激光相关的分会场太多了。新型飞秒激光器、强场物理、飞秒光频梳、飞秒时间频率、飞秒激光测距、飞秒生物显微成像、飞秒激光加工,飞秒太赫兹波……嚯,这么说吧,你要是没听说过飞秒,你都不好意思在会场上跟人打招呼!

 

可是,倒推30年,飞秒激光器还是富贵人家的“玩具”呢。当时能输出飞秒脉冲的还是对撞脉冲锁模染料激光器。但染料激光器的初期准直是一件非常复杂的事情,有时候甚至要花费一个月的时间。聪明的公司,不会真的派人去现场为客户安装激光器,而是把需要的所有光学零件都包装起来,寄给客户,顺便附送一盒录像带,让客户照着安装。装不好再派人,那就得另付钱。

 

1

偶然发现的“自锁模”

 

染料激光器太不方便了,需要循环,还有毒,人们就希望能够找到更好的激光介质。20世纪80年代,钛宝石激光器作为宽带可调谐激光器,已经有很多应用,但还不是飞秒激光器,因为飞秒需要锁模。而钛宝石激光器的锁模技术,人们还在探索中。最初想模仿染料的“对撞”脉冲锁模,不太成功,因为钛宝石上能级寿命比较长,不像染料那样容易锁模。后来又出来additive pulse锁模,或再生锁模,即将输出激光的一部分能量,返回到腔内,与腔内的噪声“共振”,形成“锁模”。那时大家都在这个方向尝试各种反馈方式,有用光纤反馈的,也有用自由空间反馈的。其中,苏格兰的三所高校(St Andrews,Straceclyde和Heriot-Watt大学)做得比较出名。

 

苏格兰三校中,St Andrews大学Wilson Sibbett教授课题组里有一个博士生,叫David Spence,他利用分束镜将部分光耦合进一根光纤,再用一个反射镜将光纤输出的光返回到腔内,这样他就做出了钛宝石激光器的锁模。

 

但是有一天,他发现,虽然锁模成功了,实际上他并没有把光纤输出的光返回到腔内,或者说那个反射光并没有被耦合好。这是怎么回事呢?他索性把光纤拿走,轻轻一碰这个腔,结果也锁模了。这个偶然发现让他兴奋不已。赶紧发论文!一下子轰动了整个光学届,引来了无数跟随者。

 

这就是所谓的“克尔透镜锁模”,即强脉冲导致的自聚焦效应,被所谓的软光阑选出。David没有意识到的这个效应,却被相干公司发现并加以开发了。他们利用自聚焦效应,在输出镜前加了一个可变光阑,腔内用一个蝶形扰动器,来扰动光束,产生一些随机的尖峰脉冲。手动调节不断缩小光阑,就会在某一个时刻,发现激光器工作转换成脉冲模式。此时,蝶形扰动器就停止了。这样就解决了飞秒激光的启动问题。相干公司为此申请了专利,这也成为他们独霸市场的一把“利器”。

 

David虽然发现了“自锁模”,但是所有的荣誉都奔向了他的导师Sibbett。而导师也心安理得地享受着那些天上掉下来的荣誉。David一怒之下,告别了飞秒这个令他伤心的圈子,去了加拿大的某公司,再也没有回头。

 

2

开始热闹的飞秒圈

 

从那时起,各路学者纷纷涌入该领域,一时间,大佬云集,群星璀璨。比如华盛顿州立大学的Henry Kapteyn和Margret Murnane夫妇,维也纳工业大学的Ferenc Krausz、Martin Fermann、Evgeni Sorokin和Irina Sorokina夫妇,荷兰格罗宁根大学的Wiersma组中的立陶宛人Anderius Baltuska等。

 

密西根大学(University of Michigan,简称UMich,当地中国留学生称之为优密)在安娜堡市。安娜堡有个美称叫“Femto Valley”,寓意飞(秒)谷,因为这里有从优密spin-off出来的好几个飞秒公司。优密里有一大咖,就是 Gérard Mourou先生。Mourou先生本是法国人,后来到罗彻斯特大学担任教授。在那里,他和他的博士生Donna Strickland一起把雷达里的啁啾放大技术用在光脉冲的放大上。不过那个时候的飞秒光脉冲还是染料激光器产生的。直到钛宝石激光器日趋成熟,Mourou先生才有了用武之地。

 

1990年,他和美国政府签了10年合约,在优密建立了一个超快科学中心(CUOS)。引来很多科学家慕名加盟。比如Henry Kapteyn和Margret Murnane、Jeff Squier,还有大家熟悉的中国的常增虎博士。当然还有很多不为人熟知的人物,比如Mourou先生从罗彻斯特大学带来的Philippe Bado、Martin Fermann、Don Harter等人。这些人最后都创建了公司,所以安娜堡一下子冒出来五六个和飞秒有关的公司:IMRA America、Clark-MXR、Intralase、Picometrix、Translume等,使得“飞谷”之名实至名归。其中大名鼎鼎的Intralase(就是用飞秒激光做近视眼手术的那个公司)后来八亿美刀被Abbott(雅培)公司收购,羡煞无数飞秒梦中人。比如在IMRA公司的Fermann也辞职跑去波士顿创办了一间叫Boston Lasers的公司。由于没有商业头脑,Ferman和他的合作者没有获得商业上的成功,只好又回到了老东家IMRA公司。而IMRA公司的老板大光敬史却也不计前嫌,欢迎Ferman回归,仍把他作为人才重用。

 

华盛顿州立大学异军突起,Henry Kapteyn和Margret Murnane夫妇不断创出新的脉宽记录,他们先凭一条强度相关图,就自称创造了11 fs脉冲最短的“世界纪录”,曾引起业内不小的争议。他们不理争论,以低色散加上低温制冷,做出10 W以上的输出功率。不过后来他们在高次谐波上的成绩还真不能小看。自从在密西根大学和Mourou先生闹掰了,跑到科罗拉多大学自立门户,他们成为了Nature、Science上发表高次谐波方向论文的高量产者,迅速成为超快界的大咖级人物。

 

维也纳工业大学的校长Smith眼光独到,大力支持本校开展飞秒激光器研究,把刚从布达佩斯毕业的Ferenc Krausz招来做博士后。Krausz用匈牙利物理所的膜系设计和镀制技术,开发了所谓啁啾镜,一下子把脉冲宽度降低到5 fs左右。Krausz立刻成为耀眼的明星。

 

还有正在格罗宁根大学做博士后的Baltuska,先是用腔倒空的脉冲用光纤扩谱,再压缩,把脉冲压缩到5 fs。后来他离开了荷兰,到东京大学加入小林孝嘉组做博士后,把参量放大的脉冲也压缩到了5 fs,而且搞清楚了参量放大中的相位关系。现在,Baltuska是维也纳工业大学的教授,也是一位名人。

 

这里,自然不得不提超短脉冲的元老,当属麻省理工学院(MIT)Hermann Haus和Erich Ippen。Haus理论功底十分扎实,他建立了激光锁模的主方程理论,解释了Kerr lens锁模,还创立了激光器噪声理论。而Erich在实验上实现了飞秒光纤激光器,奠定了飞秒光纤激光器的基础。Haus先生把自己的主方程理论运用到了极致,从二阶色散做到三阶色散,而后再没看到更高阶的色散应用。维也纳工业大学的学者们继续了他的工作。Haus先生去世两年前的2001年,他把自己的博士后弟子Franz Kaertner从德国的卡尔斯鲁厄工业大学招了回来,接替他的工作,希望MIT依然能保持三人组,继续领先全球。Kaertner先用自己的“双啁啾镜”技术在MIT立足,后来又扩展到从飞秒激光中提取精密微波信号和经过光纤的时间频率传递技术,还和哈佛大学合作,用飞秒激光作为频率标准,定标天文光谱仪,寻找太阳系外类地行星。后来Kaertner发现,在美国申请经费似乎没有想象中的那样顺利,要养一大堆学生和博士后也真是挺难的。2010年,他又回到德国汉堡,加入了德国同步辐射加速器中心(DESY)。在MIT呢,就变成了Adjunct Professor(兼职教授)。在MIT多好,干嘛要回德国呢?许多人不解。Ippen教授道出了其中的秘密:“德国答应他20年的科研经费不用发愁,我们美国做不到哇!”

 

康奈尔大学的Frank Wise组,也是飞秒光纤激光器不能忽略的一支队伍。Wise 刚留校的时候,经费不多,先从公司的研发经费中支取一部分从事钛宝石激光器研究。后来他看准飞秒光纤激光器的广阔前景,果断进入。他的几位学生:土耳其人OmerIlday、韩裔美国人Andi Chong和Wil Renninger成了他的得力帮手。这几位学生理论非常强,建立了从自相似(self-similar)锁模,到全正色散(andi)锁模、再到放大相似子(amplifier self-similariton)锁模和放大。做飞秒光纤激光器的,谁没用过这些技术?

 

3

单周期和阿秒脉冲进入人们的视野

 

维也纳工业大学的科研人员们一方面完善了锁模理论,一方面发明了“啁啾镜”,将脉冲快速降低至5 fs以下。随着脉冲的缩短,单周期脉冲进入人们的视野。对应800 nm波长,单周期就是2.7 fs,因此小于5 fs都可以认为少于两个周期,即单周期脉冲。而在单周期脉冲中,包络线下对应载波的是波峰还是波谷,对于激光等离子体和高次谐波产生就变得非常重要。Krausz是物理出身,做个啁啾镜压缩个脉冲,对他而言,小菜一碟。他们很快用这种激光器和他们自己研发的放大器,以及脉冲相位控制技术,发现了孤立阿秒产生的秘密。燕雀安知鸿鹄之志啊!维也纳工业大学这座小庙就容不下他了。2003年,他便去了德国,当上了Max Planck量子光学研究所的主任。背后支持他的,还有一位大佬,就是加拿大科学院NRC的Paul Corkum。Paul在激光等离子体上的贡献可不一般。最著名的当属他于1992年发明的公式:原子气体激光电离产生的高次谐波的最大光子能量=气体原子电离势+3.17倍的有质动力势,奠定了阿秒脉冲产生的基础,得诺贝尔奖的呼声很高。老先生前些年退休了,在渥太华大学担任教授。他全力支持Krausz从事阿秒激光研究。

 

1994年初,业界突然窜出一匹dark horse。这匹dark horse就是Ursula Keller。她的一篇“Ultrafast all-solid-state laser technology”的邀请论文震惊了业界:这人谁呀,俨然就是飞秒固体激光器的大牛啊!Keller本科就读于爱因斯坦的母校——瑞士联邦工业大学,是出了名的女学霸,GPA 6.0。后斯坦福留学获博士学位,在贝尔研究所工作了4年之久。1993年成了海归,回到母校瑞士联邦工业大学,1997年就成为正教授。她在贝尔研究所研究期间,发明了半导体可饱和吸收镜,那时还叫“anti-resonant Fabry-Perot saturable absorber”。直到1995年,她才正式称这种半导体器件为SESAM。

 

但是,和她在贝尔研究所一起共事过的Wayne Knox坚称自己此前的叫法:SBR(saturable Bragg reflector)。1996年的Ultrafast Phenomena会上,两人还因为叫法不同在会议上起了争执。

 

这次冲突也让大家领教了Keller大姐的强悍。2005年光频梳的诺贝尔奖颁给了Theodor W. Haensch,这让Keller深感委屈。她认为早在1997年她就推导出来了初始频率和载波包络相位的公式,还有论文为证。而大家都在使用的初始频率“fceo”也是由她命名的。2015年,美国光学学会决定将汤斯奖颁发给她,而获奖理由就是发明了fceo的测量方法。颁奖大会上,她感慨万分,感谢评委终于承认了她的贡献。她终于名正言顺、扬眉吐气了。

 

Keller教授回国后,以在贝尔研究所做出的SESAM为利器,在超短脉冲激光器领域独领风骚。固体激光器的克尔透镜锁模要调到谐振腔的稳区边缘,导致锁模不稳定。为了将锁模和脉冲成型过程分开,就得换个锁模方式,这样,就得用SESAM。20年间,尽管不断有新的可饱和吸收体推出,什么碳纳米管、石墨烯、二维材料,Keller教授一概无视,坚持在SESAM上创新。2011年以来的新进展就是发现了SESAM破坏阈值低的真实原因,做出了高破坏阈值的SESAM,破坏阈值达到100 mJ/cm2。用这种SESAM做出的激光器,输出的平均功率可达数百瓦,并且SESAM 不会被打坏。

 

4

飞秒激光技术的商业化

 

国际上飞秒激光器的厂家很多,最著名的当属相干公司和光谱物理(现为MKS集团旗下)这两个老牌儿公司。它们都是20世纪60年代随着激光器的诞生而成立的公司。遵循着差异化竞争的原则,其他公司开始了上述两家公司并未涉足的光纤激光器和工业应用来拓展市场,比如瑞士的Onefive公司、美国的Calmar公司。但是,真正把飞秒激光器公司做大、可与美国上述两大公司抗衡的,只有德国的Trumpf公司。不过这个公司在中国不叫“特朗普”,而叫“通快”。通快公司主攻激光加工用的激光器,最近几年其超短脉冲碟片激光器做得非常好,一下子打开了中国市场。

 

光纤激光器若想功率高至几十瓦或者上百瓦,普通光纤就无法满足它的需求了。细了,就出非线性;粗了,就出多模。这时候就需要用一种大模场面积光纤——光子晶体光纤。这种光纤可以做到100μm的芯径,不出多模。光纤激光器的原材料供应商中,本来有CorActive和Nufern。可是,能做掺杂光子晶体光纤的公司只有一个,即丹麦的NKT公司。可是这个丹麦公司,突然有一天宣布,不“单卖”了。他们决定不(批量)单卖光子晶体光纤放大模块了。因为他们收购了做种子激光器的Onefive公司,自己有了种子源,可直接提供从激光器种子源到放大器一条龙服务。你瞧这点儿赶的,跟美国对中兴禁运差不多同时。NKT的下游企业,尤其是下游的几家公司立马懵圈:买不到光纤放大模块,如何进行后续生产?这么一闹,下游有的飞秒激光器公司就现了原形:原来都是攒(cuán,组装)激光器啊。现在知道飞秒光纤激光器的核心技术是什么了吧,就是大模场面积光子晶体增益光纤。当然还有抽运用的大功率半导体激光器,咱们一时半会也造不出来。

 

除了那些专业公司,搞出点名堂的教授也都创建了公司:Krausz的Femto Lasers和他到德国后开的Ultrafast Innovations,Kaertner的Cycle,因光频梳获诺奖的Haensch的Menlo Systems。还有不少是“夫妻店”。Keller二十年前就和丈夫Kurt Weingarten创建了Time-Bandwidth Product公司。Kurt本来就在美国Lightwave Technology公司工作。辞职回瑞士创办公司对他来说不算什么。过了一段时间,他们又开了Giga-tera公司,而后该公司被别的公司收购了。Keller在学术上叱咤风云,办公司可不是太在行。本来想让自己的第一个大弟子Daniel Kopf 帮她丈夫操持Time-Bandwidth Product公司。没想到他做了没多久便跳槽到奥地利,后来还开了自己的公司——HighQ laser,也用SESAM锁模,而且比Time-Bandwidth公司的同类产品更受市场欢迎,引起了Keller极大不满,暗骂这只白眼狼。

 

除了Keller和Weingarten,夫妻合伙开公司的还有Henry和Margret的KM Labs公司、Irina 和Evgeni Sorokin的AtlaLasers公司。凑巧的是,这些伉俪都是女的比男的有名。KM Labs以销售高功率飞秒钛宝石激光器为主,而AtlaLasers则销售2-4 μm波长的飞秒激光器。他们是如何身兼教学、科研和市场化三不误的呢?究其根本,他们都是让自己的毕业生打理公司,利用自己在学术届的强大影响力,把这些学生培养成了亦商亦学、“做买卖不忘发论文”的人。他们同时担任着各种学术兼职,像Sterling Buckus这样的人,照样在学术界呼风唤雨。这样就保证他们随时可转到学术单位。

 

5

未来发展方向如何?

 

飞秒激光技术的发展方向是什么呢?

 

Krausz说,是高功率高重复频率飞秒激光器。脉宽可以做到5 fs以下,脉冲能量达到焦耳量级,平均功率数千瓦。至于怎么达到,Krausz推崇光参量啁啾脉冲放大(OPCPA),而法国巴黎高工、德国耶拿大学、美国密西根大学等则主张光纤激光器的相干合成。

 

最近康奈尔大学的Wise发表了一篇论文“飞秒光纤激光器发展的若干方向”。他们提出三种高能量超短脉冲的生成机制:一个是Mamyshev锁模(腔内双滤波器)高功率飞秒光纤激光器,期望取代飞秒钛宝石激光器;另一种是不用锁模的孤子脉冲产生和事后压缩;最后一种是多模光纤中的超短脉冲产生,利用Kerr非线性将多模光纤中的多横模脉冲“清洗”干净。

 

应用方面也在大规模展开。标榜工业4.0的德国,21世纪初就建立了以高功率激光器和激光加工技术为主的总额8亿欧元的框架协议“Photonik Forschung Deutschland(2002年~2011年)”,后续的项目是“Agenda Photonik 2020”。美国虽然没有大型国家项目明确支持激光加工,但以IPG和相干公司为代表的企业一直在推进激光加工事业,包括飞秒、皮秒的激光加工,并开发在物联网、人工智能等方面的应用。

 

日本21世纪初以来没有推出过和激光有关的大型项目。但是最近几年,日本意识到高功率激光器市场大部分被国外占领,而日本高功率激光器研究不仅落后于欧洲,也有被世界工厂之称的中国超过的危险。于是,他们连续推出了ERATO、IMPACT和高亮度、高效率次世代激光技术开发等激光技术主题的大型项目,并且都和飞秒激光技术应用相关,其中后一个项目着重飞秒激光器在工业微加工上的应用。